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甲醇燃料电池理想负极的可行途径

时间： 2022-08-13 17:57:33 来源：

导读大家好，小科来为大家解答以上问题。甲醇燃料电池理想负极的可行途径这个很多人还不知道，现在让我们一起来看看吧！解答：1、成果展示2、

大家好，小科来为大家解答以上问题。甲醇燃料电池理想负极的可行途径这个很多人还不知道，现在让我们一起来看看吧！

解答：

1、成果展示

2、将铂(Pt)催化剂锚定在适当的载体上，例如MXenes，是实现直接甲醇燃料电池理想负极的可行途径。然而，角的真实性能往往受到活性位点的占据和中毒、角与载体之间的弱相互作用以及铂溶解的阻碍。

3、基于此，武汉理工大学麦立强教授和新西兰奥克兰大学王子运博士（共同通讯作者)等人报道了一种通过喷雾干燥工艺构建了具有丰富钛空位的三维(3D)皱褶Ti3C2TxMXene球，用于铂限制。所制备的铂簇/Ti3C2Tx(Ptc/Ti3C2Tx)显示出增强的电催化甲醇氧化反应(甲醇氧化反应)活性，包括相对较低的过电位、对哥伦比亚中毒的高耐受性和超高稳定性。

4、具体而言，Ptc/Ti3C2Tx实现了高达7.32毫米汞柱-1的高质量活性，这是目前已报道的铂基电催化剂中的最高值，即使在工作3000分钟后，42%的电流密度仍保留在Ptc/Ti3C2Tx上。原位光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明，Ptc/Ti3C2Tx界面上的电场诱导排斥加速了哦-和哥伦比亚吸附中间体(COads)在动力学和热力学中的结合。此外，这种Ptc/Ti3C2Tx还可以有效地电催化乙醇、乙二醇和甘油氧化反应，具有与商业Pt/C相当的活性和稳定性。

5、背景介绍

6、直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量密度高、成本低、运输方便等优点，是电动汽车能量转换等有前途器件，但贵金属催化剂用量大、运行耐久性差阻碍了其大规模商业化。研究人员致力于控制铂(Pt)基材料的纳米结构和组成，从而提高比活性和耐久性。例如，通过构建Pt-M合金(PtPd、PtRu等)和不同的纳米结构，以调整哥伦比亚中间体(COads)的吸附强度。然而，即使采用上述优化策略，只有添加金属单元周围的铂位点能够耐受哥伦比亚中毒，而远离添加金属原子的铂位点仍然与综合海洋大气数据集结合。因此，迫切需要除了利用外部水氧化催化剂之外的额外策略。

7、在基板上放置铂单元，可促进H2O分子的解离吸附形成OHads，被认为是提高耐久性的有效方法100.MXenes是一组具有高导电性和丰富末端基(-O、-OH、-F)的2D材料，在储能和转换方面显示出巨大的潜力。经半溶液蚀刻后，在表面形成原子钛缺陷，对金属电导率的影响可以忽略不计。因此，MXenes作为金属电催化剂的载体具有很大的潜力。

8、图文解读

9、合成与表征

10、在最大Ti3AlC2相上，通过使用半溶液蚀刻铝层，并进行了插入四甲基氢氧化铵(TMAH)和超声波剥离法制备了Ti3C2TxMXene纳米片。超快溶剂蒸发过程将2D纳米片转化为三维（threedimension的缩写）皱巴巴的球，有效地减少了团聚的发生。当铂单元的质量分数降低到0.6重量%时，在Ti3C2Tx表面上形成铂单原子（即Pts/Ti3C2Tx).通过线性强度分布分析记录了约1.5纳米的铂簇的均匀尺寸，由于超小尺寸，在X射线衍射(XRD)图中没有发现铂峰。

11、图1.Ptc/Ti3C2Tx的形貌表征

12、图2.Ptc/Ti3C2Tx的结构表征

13、中间道路的性能

14、在中间道路的测试前，将Ptc/Ti3C2Tx和Pt/C在氩饱和的100万KOH中活化和清洁，直到获得稳定的循环伏安(简历)曲线，其中Ptc/Ti3C2Tx和Pt/C中铂的代表性氢吸附和解吸100.Ptc/ti3c2tx显示出比Pt/C更低的氢吸附/解吸和氧吸附/解吸电位，表明Ptc/Ti3C2Tx中的铂物种更喜欢结合哦-而不是h.引入1米甲醇后，Ptc/Ti3C2Tx和Pt/C在正向和反向扫描期间分别显示一个阳极峰，对应于甲醇及其中间体的各自氧化过程。同时，Ptc/Ti3C2Tx的质量比活度为7.32mgPt-1，是铂碳合金(2.86安培mgPt-1)的近3倍，创造了目前记录的铂基电催化剂的最高值。此外，Ptc/Ti3C2Tx的起始电位明显低于Pt/C，表明其对甲醇分子具有更高的吸附和活化能力。

15、图3.Ptc/Ti3C2Tx的中间道路的性能

16、机理研究

17、在100万KOH与1M甲醇水溶液中，在-0.8至0.1V与Ag/AgCl的关系的电位下进行原位衰减全反射红外(ATR-IR)光谱，在Ptc/Ti3C2Tx和Pt/C中都检测到1022厘米-1处的向下增强带，对应于甲醇的哦，哦伸缩振动，这归因于甲醇的消耗。有趣的是，电位测试揭示了Ti3C2Tx表面附近的低哦-浓度。结合原位ATR-IR和电位结果，在Ti3C2Tx表面附近形成了低浓度的哦，而在铂簇表面附近形成了高浓度的哦.

18、作者构建了Ptc/Ti3C2Tx和铂(111)模型，利用密度泛函理论(DFT)技术来研究Ptc/Ti3C2Tx和Pt/C催化剂的活性。电荷密度差异发现，有2.17个电子从铂簇转移到Ti3C2Tx基底，表明铂簇带正电，而Ti3C2Tx基底带负电。其中，带正电的铂簇吸引哦，以促进*公司的进一步氧化。与Pt/C一样，Ptc/Ti3C2Tx也具有两个不同的哥伦比亚氧化峰，而氧化峰位于较低电位(-0.39和-0.324伏)，峰面积较小。较低的哥伦比亚吸附容量和起始电位表明，公司在Ptc/Ti3C2Tx表面的吸附更弱，更容易被氧化。这些结果表明，Ptc/Ti3C2Tx对哥伦比亚中毒具有高耐受性，因此表现出超高的中间道路的活性和耐久性。

19、图4.Ptc/Ti3C2Tx的催化机理

20、图5.Ptc/Ti3C2Tx和Pt/C上可能的中间道路的机制示意图

21、图6.Ptc/Ti3C2Tx的其它氧化反应性能

22、文献信息

23、 Pt团簇/MXene界面上高羟基浓度实现的超高稳定性甲醇氧化。J.Am。化学。社会主义者，2022，DOI:10.1021/jacs.2c03982。

24、 https://doi.org/10.1021/jacs.2c03982.

25、审核编辑：李倩

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